反应性光学物质:光诱导运动

牛顿第三定律规定,相互作用粒子之间的力对于封闭系统是相等和相反的。在非平衡环境中,第三定律可以被藐视,从而产生“非互易”力量。从理论上讲,当不同的光学捕获粒子由外场介导时,就会显示出这一点。在最近的一项研究中,Yuval Yifat及其同事测量了电动相互作用,不对称纳米粒子二聚体和纳米粒子聚集体中的净非互易力。在实验中,纳米颗粒结构局限于伪一维几何形状并由平面波照射。观察到的运动是由于镜子对称性破坏的粒子和场的总动量守恒(由改变的运动方向表示)。结果现已发表在Light:Science&Applications上

利用光驱动的纳米电机或微机械将光能转换为自定向运动的能力已经引起了极大的兴趣。光学中的各种方法可以产生旋转运动或者利用光反应材料产生平移运动。设计光驱动纳米电机的承诺源于最近的理论工作,该工作预测由电磁平面波照射的不同粒子将经历非互易净力。

通过模拟证明了预测的非互易力,其与粒子间分离的变化非常小。然而,迄今为止尚未提出关于该现象的直接实验证据。探索反应光学效应可以开启自组装光驱动微机械的新可能性,从而预示着光学和光子学领域的新领域。

为填补实验空白,在本研究中,Yifat等人。使用不成比例的金属纳米颗粒(NP)的光学结合二聚体证明了自运动。实验结果也得到了定量电动力学模拟的支持。除二聚体外,科学家们同样生成并测量了不对称纳米粒子簇或组件的运动。为了进行实验,Yifat等人。使用标准的光学捕获装置,其中Ti:Sapphire激光器工作波长为790nm。紧密聚焦的圆偏振空间相位调制光束形成光学环陷阱。

实验的示意图:a)以逆时针(绿色)和顺时针(蓝色)方向移动的同型二聚体(黑色)和异二聚体(颜色)的示例性轨迹。作为粒子间分离函数的同源二聚体(b,黑色)和异二聚体(c,橙色)的瞬时角速度(灰点)和平均角速度的分布。箱尺寸为300纳米。通过将高斯函数拟合到瞬时速度分布来计算平均角速度值。误差条是拟合分布均值的3σ置信区间。正速度定义为异二聚体向较大NP的运动。(b,黑色)中所示的同源二聚体数据的计算均方位移(MSD)值,(c,橙色)中显示的异二聚体数据,以及颗粒间分离≤1.2μm(红色)的异二聚体数据的子集。

在该研究中,使用暗视野显微镜以290fps的高帧速率测量捕获的直径为150nm-200nm的银(Ag)纳米颗粒的混合物的运动。跟踪粒子,并使用它们的精确位置计算环上的角位置(θi)。科学家使用Image J软件提供的马赛克粒子跟踪工具箱进行粒子成像和跟踪。

Yifat等。观察到不同粒子的“异二聚体”,其中电动相互作用对的定向运动朝向较大的粒子。相反,当两个相同大小的颗粒(称为“同型二聚体”)紧密接近时,未观察到定向运动。结果与使用广义Mie理论(GMT)计算的力一致。科学家在实验中没有观察到完全或自由旋转 – 在未来的工作中将进一步研究表现出的扭矩及其影响。

“非互易”力引起的动力学。a)以逆时针(绿色)和顺时针(蓝色)方向移动的同源二聚体(黑色)和异二聚体(颜色)的示例轨迹。作为粒子间分离函数的同源二聚体(b,黑色)和异二聚体(c,橙色)的瞬时角速度(灰点)和平均角速度的分布。箱尺寸为300纳米。通过将高斯函数拟合到瞬时速度分布来计算平均角速度值。误差条是拟合分布均值的3σ置信区间。正速度定义为异二聚体向较大NP的运动。d)(b)(黑色)中所示的同源二聚体数据的计算均方位移(MSD)值,(c)(橙色)中显示的异二聚体数据,以及颗粒间分离≤1.2μm(红色)的异二聚体数据的子集。

此后,Yifat等人。成像θ代表时间轨迹(一对的中心角)为异源二聚体和同源二聚体。在异二聚体中,该对的运动指向较大的粒子,因此可以根据其取向顺时针或逆时针围绕环移动。科学家们重复了这些实验并将结果合并在一起在具有不同异二聚体取向的组合数据中,正速度被定义为从较小样品朝向较大颗粒的载体。

例如,异二聚体在600±150nm的光学结合分离时表现出正的平均角速度,而当在900±150nm处的分离较大时表现出负的平均角速度。相反,对于所有分离,同型二聚体的平均角速度为零。平均速度的变化和异二聚体对朝向更大的热的更热的粒子的运动是由于电磁场而不是由于热诱导的自热泳(即由于金属涂层的激光吸附而产生的局部温度梯度)粒子。

反应性光学物质:光诱导运动

该研究结果与先前关于光学捕获物体散射光的不对称性的出版物一致。该模拟的运动类似地从所述小颗粒与较大的颗粒定向。科学家观察到角度散射的分离依赖性不平衡(其中更多的光在一个方向上散射而不是另一个方向)。远场散射的不对称性在二聚体上产生了一个力,使其在观察时运动。先前在等离子体纳米天线中观察到类似的不对称散射。Yifat等。使用相同的实验方法研究金(Au)纳米星二聚体和金纳米粒子的大不对称聚集体。

反应性光学物质:光诱导运动

通过这种方式,科学家们在实验上证明了光学环陷阱中异二聚体和不对称散射体的光驱动,以量化一维平面波场中的净非互易力。尽管在该研究中实验仅限于环形阱,但该策略可转移到任何具有电磁不对称性的光学捕获物质结构。该研究中使用的光学捕获提供了在纳米级产生定向运动的实验挑战的解决方案。研究中的非互易力产生了自运动颗粒,而没有使用化学环境,化学燃料或复杂结构。

在该研究中同时进行的电动力学理论和模拟也表明,粒子间相互作用在异二聚体中引起不对称散射。因此,这项工作从根本上遵循Noether定理(物理系统的行为的对称性包含相应的守恒定律)。因此,Yuvat等人。合理化观察到的自运动和量化的非互易力来自粒子和场的总动量守恒,对于破坏对称的系统。科学家们设想使用这种光驱动的不对称纳米粒子组件作为活性胶体与人工趋化系统,以及作为软凝聚态物质和生物物理研究的全功能“纳米模拟器”。